ซีรีส์นี้เกิดขึ้นสี่ปีหลังจากเหตุการณ์ของ Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS ซึ่งในระหว่างที่สาวน้อยเวทมนตร์ Nanoha Takamachi ได้รับการช่วยเหลือและรับเด็กสาวชื่อ Vivio ซึ่งเป็นวิญญาณของ Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht หลังจากเข้าเรียนชั้นประถมศึกษาปีที่สี่ของเธอแล้ว Vivio ได้รับอุปกรณ์สติปัญญาของเธอเอง Sacred Heart และได้รับพลังในการแปลงร่างโดยใช้โหมด Sankt Kaiser สำหรับผู้ใหญ่ของเธอ ในไม่ช้าเธอก็พบกับหญิงสาวชื่อ Einhart Stratos ซึ่งคล้ายกับ Vivio เป็นทายาทของผู้ปกครอง Sankt Kaiser อีกคนหนึ่งคือ Claus GS Ingvalt เมื่อ Einhart มุ่งมั่นที่จะพิสูจน์สไตล์การต่อสู้ของเธอนั้นแข็งแกร่งที่สุด Vivio มาตีเธอและร่วมกับเพื่อน ๆ ของเธอเข้าร่วมการแข่งขันศิลปะการต่อสู้ที่พวกเขาต่อสู้กับคู่ต่อสู้เวทมนตร์ต่าง ๆ และเรียนรู้เพิ่มเติมเกี่ยวกับชีวิตในอดีตของพวกเขา
